Die Bibliothek sammelt und bewahrt Literatur, die in und über Mecklenburg erschienen ist. Darunter befinden sich spätmittelalterliche Handschriften wie ein Fragment des Rolandsliedes des Pfaffen Konrad aus der zweiten Hälfte des 12. Jahrhunderts, die Reimchronik des Nicolaus Marschalk, genannt Thurius, und Inkunabeln, wie eine Deutsche Bibel, gedruckt in Nürnberg 1483, sowie Autographen u.a. von Friedrich Hölderlin, Theodor Fontane und Felix Mendelssohn Bartholdy.